Pouch cell fabrication process optimisation through physico-chemical modelling and characterisation

Abstract

The world is facing an energy revolution, seeking more sustainable based energy solutions while the global energy demand is increasing. New trends in energy consumption and new applications have arisen in which energy storage systems are essential. Nevertheless, available energy storage systems do not meet the requirements for these new applications. Current options do not achieve energy density goals and the fast charging rate necessary for electro-mobility, which is slowing the entrance of such vehicles into the market. In order to enhance energy storage systems, new concepts and materials are being developed with the objective of achieving better performance, efficiency and sustainability. To that end, accelerated redesigns based on physics-based models are of great importance, linking the desired material properties to process parameters. Models reduce the time and cost of development of new technologies and the redesign of existing ones, as they decrease the number of experiments that are necessary for proof of concept. In this context, the main objective of this thesis is to optimise the fabrication process of a pouch cell based on physico-chemical modelling and characterisation. To achieve this objective, a characterisation procedure based on physico-chemical measurements was developed. Then, the cross-linked influences of the battery fabrication process parameters and final cell performance were evaluated based on the previously developed procedure. Finally, a model-based optimisation methodology for inverse cell design was proposed and validated. Among the contributions of this thesis, two points can be highlighted. On the one hand, a new characterisation protocol for a pseudo-two-dimensional model of commercial and prototyping pouch cells was validated. The characterisation methodology is of great importance for optimisation and comparison analysis as the experimental data must be significant and reliable. On the other hand, an inverse cell design methodology was proposed based on design of experiments and electrochemical modelling. A general model was developed to describe different process parameter changes. The material-process-model relationships implemented in this thesis were then validated against experimental results.

Gizartea trantsizio energetiko batean murgilduta dago; erregai fosilengan dagoen dependentziatik energia iturri jasangarrirantz, mundu mailako energia kontsumoa handitzen ari den bitartean. Gainera, energia kontsumo joera eta aplikazio berriak sortzen ari dira; non energia metatzeko sistemak ezinbestekoak diren. Hala ere, merkatuan dauden energia metatzeko sistemek ez dituzte aplikazio berri hauetarako eskakizunak betetzen. Egungo aukerek ez dituzte elektromugikortasunerako beharrezkoak diren helburuak lortzen: energia dentsitate altua eta karga azkarra. Muga horiek, merkatuan ibilgailu elektrikoen sarrera moteltzea ekarri du. Energia metatzeko sistemak hobetzeko asmoz, kontzeptu eta material berriak garatzen ari dira portaera, eraginkortasun eta iraunkortasun hobea bilatuz. Horretarako, alderantzizko diseinu metodologia eraginkorren erabilera funtsezkoa da. Metodologia horietan, fisikan oinarritutako ereduak erabiltzeak prozesu parametroen influentzia baterien portaeran aurreikustea laguntzen du. Gainera, alderantzizko metodologiek diseinu berriak edo birmoldaketak garatzeko denbora eta prezioa murriztu dezakete. Izan ere, kontzeptua frogatzeko beharrezkoak diren esperimentu kopurua gutxitu dezakete. Testuinguru honetan, tesi honen helburu nagusia ”pouch cell” motako fabrikazio prozesua optimizatzea da, eredu eta ezaugarritze fisiko-kimikoetan oinarrituta. Helburu hori lortzeko lehenik eta behin, neurketa fisiko-kimikoetan oinarritutako ezaugarritze prozedura garatu zen. Ondoren, prozesu-parametroen eta zeldaren portaeraren arteko influentziak ebaluatu ziren aurretik garatutako prozedurarekin. Azkenik, zelden diseinurako alderantzizko metodologia proposatu eta balioztatu zen. Tesi honen ekarpenen artean, bi puntu nabarmendu daitezke. Alde batetik, ”P2D” motako eredu elektrokimikorako beharrezkoak diren parametroak metodologia berri batekin lortu dira. Ezaugarritze fisiko-kimikoan oinarrituko metodologia balioztatua izan da. Ezaugarritze metodologiak garrantzi handia du optimizazio eta alderatze analisientzako. Izan ere, datu esperimentalak esanguratsuak eta fidagarriak izan behar dira optimizatzeko joerak ikusi ahal izateko. Bestalde, zelden diseinurako alderantzizko metodologia proposatu da esperimentu diseinu metodologian eta eredu elektrokimikoetan oinarrituta. Eredu orokor bat proposatu da prozesuaren parametro aldaketa desberdinak deskribatzeko. Materialprozesu-eredu erlazioak emaitza esperimentalen bidez balioztatu dira.

El mundo se encuentra inmerso en una revolución energética buscando soluciones energéticas más sostenibles, mientras que la demanda mundial de energía está aumentando. Además, están surgiendo nuevas tendencias en el consumo de energía y nuevas aplicaciones en las que los sistemas de almacenamiento de energía son fundamentales. Sin embargo, los sistemas de almacenamiento de energía disponibles no cubren los requisitos para estas nuevas aplicaciones. Las tecnologías actuales no logran el objetivo de densidad energética y la velocidad de carga rápida necesarias para la electromovilidad, lo que está frenando la entrada de los vehículos eléctricos al mercado. Con el fin de mejorar los sistemas de almacenamiento de energía, se están desarrollando nuevos conceptos y materiales que buscan mejorar su comportamiento, eficiencia y sostenibilidad. Para eso, los rediseños acelerados basados en modelos basados en la física son de gran importancia, analizando las influencias entre las propiedades deseadas de la celda con los parámetros del proceso de fabricación. Los modelos electroquímicos pueden reducir el tiempo y el dinero empleado en el desarrollo de nuevas tecnologías y el rediseño de las existentes, ya que pueden disminuir el número de experimentos que son necesarios para la prueba de concepto. En este contexto, el objetivo principal de esta tesis es optimizar el proceso de fabricación de una celda "pouch" a partir de modelos y caracterización físico-química. Para lograr este objetivo, en primer lugar, se ha desarrollado un procedimiento de caracterización basado en mediciones físico-químicas. A continuación, se evaluaron las influencias cruzadas entre los parámetros de proceso de fabricación de la batería y el comportamiento final de la celda basándose en el procedimiento desarrollado previamente. Finalmente, se ha propuesto y validado una metodología de optimización basada en modelos electroquímicos y diseño de experimentos para el diseño rápido de celdas. Entre las aportaciones de esta tesis, cabe destacar dos puntos. Por un lado, se ha validado un nuevo protocolo de caracterización para el modelo electroquímico "p2D" para celdas tipo "pouch" comerciales y prototipadas. La metodología de caracterización es de gran importancia para la optimización y comparación entre distintas celdas, ya que los datos experimentales deben ser significativos y fiables. Por otro lado, se ha propuesto una metodología de rediseño de celda basada en el diseño de experimentos y modelos electroquímicos. Se ha propuesto un modelo general para describir diferentes cambios en los parámetros del proceso. Las relaciones material-proceso-modelo implementadas a lo largo de la tesis han sido validadas con resultados experimentales.